宰相裴度荐为兴元书记，所作文檄豪健，一时推许。元舆负才，锐意进取。太和五年（831）上疏自荐，反复八万言，文辞精粹，出入今古，获文宗李昂嘉许。以擅文敢谏著称。宰相李宗闵谓其浮躁诞肆不可用。及李训得宠，召为左司郎中，充知杂事侍御史。九年七月权御史中丞。文宗省察记录囚徒罪状，因元舆奏辨明审，九月升御史中丞，以本官兼刑、兵两部侍郎，同平章事。时宦官仇士良专权。十一月，李训、舒元舆和凤翔节度使郑注等，密谋内外协势，铲除宦官势力。以左金吾卫石榴树上夜有甘露为名，诱使仇士良等往观，谋加诛杀。因所伏兵甲暴露，事败。元舆单骑出走，为仇士良神策军生擒，不日遭腰斩。史称"甘露之变"。弟元褒、元肱、元迥官同时。元褒早卒，余全被族诛。所著《牡丹赋有序》一篇，时称其工，一日，文宗绕栏微吟，为之泣下。大中八年（854）昭雪。著有《舒元舆集》，以散佚。《全唐文》录存其文16篇。其文《贻诸第励石命》 、《录桃源画记》收入《唐代散文选》，其诗入《全唐诗》6首。
初荷一番沃雨，锦云红尚卷。隘华屋、赋客吟仙，候望南极天远。还报道、飘然紫气，山奇水胜都行偏。却归来领客，水晶庭院开宴。
窗户青红，正似京洛，按笙歌一片。似别有、金屋佳人，桃根桃叶清婉。倚薰风、虬须正绿，人似玉手挼纨扇。算风流，只有蓬瀛，画图曾见。
谁知老子，正自萧然，於此兴颇浅。只拟问、金砂玉蕊，兔髓乌肝，偃月炉中，七还九转。今来古往，悠悠史传，神仙本是英雄做、笑英雄、到此多留恋。看看破晓耕龙，跨海骑鲸，千年依旧庙脸。便教乞与，万里封侯，奈朔风如箭。又何似、广山一任，种竹栽花，棋局思量，墨池挥染。天还记得，生贤初意，乾坤正要人撑拄，便公能安隐天宁肯。待看佐汉功成，伴赤松游，恁时未晚。
问何年，此山来此，西风落日无语。看君似是羲皇上，直作太初名汝。溪上路。算只有、红尘不到今犹古。一杯谁举。笑我醉呼君，崔嵬未起，山鸟覆杯去。
须记取。昨夜龙湫风雨。门前石浪掀舞。四更山鬼吹灯啸，惊倒世间儿女。依约处。还问我、清游杖履公良苦。神交心许。待万里携君，鞭笞鸾凤，诵我远游赋。
